近日，我院杨启华教授团队在非共价相互作用促进化学-酶协同催化方面取得新进展，相关成果以 “Interfacial π–π Stacking Interaction Promotes H₂-Driven Enzymatic Asymmetric Reduction”为题发表于国际期刊Angew. Chem. Int. Ed.。

自然界中大多数酶促还原反应依赖辅酶NAD(P)H的参与。然而，NAD(P)H高昂的价格限制了酶促还原反应在工业上的大规模应用；因此，胞外实现高效的NAD(P)H再生尤为重要。以氢气作为还原驱动力的NAD(P)H再生被视为是清洁环保且具有原子经济性的方式，但仍面临两大挑战：（1）金属物种与酶之间的不兼容导致它们相互作用从而失活；（2）活性氢物种从金属物种至NAD(P)⁺再至酶促反应底物的定向传递路径难以调控。基于以上难题和课题组前期研究成果（Nat. Commun., 2022, 13:5699.；Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309929.），该工作构建了Pickering乳液仿生微反应器，利用乳滴界面处含芘环结构聚合物修饰的Ru基催化剂（Ru/TiO₂@Py）与金属有机配合物[Cp*Rh(bpy)H₂O]²⁺之间的π–π堆积作用，成功实现了对Ru/TiO₂@Py对[Cp*Rh(bpy)H₂O]²⁺的识别，从而实现了活性氢物种在反应链条中的有序传输，并在空间上分隔了马肝乙醇脱氢酶（HLADH）与水油界面处的[Cp*Rh(bpy)H₂O]²⁺。在金属-酶协同催化2-苯基丙醛的动态动力学拆分反应中，取得了2298次NADH加氢-脱氢循环，且产物ee值>99%，为目前报道的氢气驱动的和其他非酶再生系统的最高水平。

该论文第一作者为我院杨启华教授团队2023级博士生蓝薇，校双龙学者特聘教授王茂弟博士和杨启华教授为论文共同通讯作者，浙师大为通讯作者单位。

该工作得到了国家自然科学基金、浙江省创新团队、浙江师范大学“先进催化材料”教育部重点实验室和“全省先进催化与吸附材料重点实验室”培育项目的经费支持。论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202523400。